とりあえずカールじいさんには屋内シーンと屋外のシーンが多数ありますので、そこら辺をまずはっきりしておいてほしいと思いました。Area Lampを使用されているということで屋内シーンだと想像していたのですが、お訊きしておいてよかったです。

それはさておき画像ですが、seven.8さんが見てCGっぽさを感じられたと思われる点を挙げますと、

1）レイトレースの境界線のくっきりした影
2）直線で構成された家や背景の木のモデル
3）原色系の彩度の高い色配置
4）のっぺりとした質感

があります。

まず１）ですが、画像をよくみるとすでに若干ソフトになってはいるようですが、地面や家にバンプマッピングなどがない所為でくっきりしてしまっています。おそらくテクスチャによって解決できるでしょう。
しかし、少なくとも屋外シーンでは Area Lamp ではなく、Sun Lamp を使用された方がいいでしょう。速度も稼げます。

２）はおいおい解決されると思いますが、もし速度を稼ぐために背景の木を単純化されているのであれば、Shadeless にしたビルボード（板ポリにアルファ付テクスチャを貼ってカメラ方向に向けて立たせたもの）や一枚絵を考慮してもいいと思います。ただし、これらは影の影響を一切受けない部分に限ります。また、カメラが回転したりすると不自然に見えることも考慮してください。

３）これも後で解決されるであろうと思いますが、一応触れておきます。
　現実世界には彩度が最大のものはあまりありませんし、色使いも原色そのままというのは少ないでしょう。
　カールじいさんでいうと、華やかな風船は原色に近いものの、それでも彩度は抑え気味ですし、全編にわたって活躍する家の色使いはもっと地味です。

４）これも（ｒｙですが、地面について言及すると、草原はやはり Particleではやさないと雰囲気がでません…が、重い場合は単純に土にすればいいと思います。もしくは花壇と土にして、残りはアスファルト、コンクリートにしてしまうか（夢がありませんが…）。

あと、まさかみさんのように、ペーパークラフトっぽい質感にしたり、クレイアニメーションのような粘土細工にしてしまうのもいいと思います。
ピクサーのアニメーションはどれもキャラクタ以外はリアル志向で、なおかつ同社の販売する Renderman というレンダラのショーケース的な役割もあって、実は割とハードルが高いです。どこまで省略化（そして省力化）できるかがカギでしょう。がんばってください。

最後にYouTubeへのリンクについてご配慮ありがとうございます。
当方では、本編丸上げならまだしも、予告編やCMのような、著作者が黙認状態にしているようなものは特に問題ないものと考えております。いずれこのことをどこかに追記する予定です。